유기용매를 사용하지 않으면서도 배터리 전극의 접착력과 안정성을 높이는 기술이 개발됐다. 고려대학교(총장 김동원) 화공생명공학과 유승호 교수 연구팀이 서울대학교 화학생물공학부 성영은 교수 연구팀과 함께 건식 전극 제조 전 과정을 무용매 방식으로 구현했다.
*유기용매: 다른 물질을 녹이거나 분산시키는 데 사용하는 탄소 기반 액체로, 배터리 전극 제조에 사용할 시 건조하고 회수하는 과정이 필요하다.
리튬이온전지의 전극은 전기를 저장하는 활물질을 금속 집전체에 부착해서 만든다. 기존 습식공정은 유기용매를 사용해 건조와 용매 회수에 많은 에너지와 설비가 필요했다. 이를 개선하기 위한 건식공정이 주목받고 있지만, 전극과 집전체 사이의 접착력이 약해 이를 보완하는 접착층은 여전히 용매를 사용하는 습식 방식으로 제작하는 경우가 많았다.
연구팀은 이를 해결하기 위해 ‘인듐’을 접착층 소재로 활용했다. 구리 집전체 표면에 스퍼터 공정으로 인듐을 얇게 코팅한 뒤 흑연 건식전극을 올리고 열과 압력을 가해 제조하는 방식이다. 이때 인듐은 약 156.6℃에서 녹아 전극 내부의 미세한 빈 공간과 섬유 구조 사이로 스며든다. 반면 전극의 활물질 입자들을 결합하는 PTFE는 인듐보다 녹는점이 높아 기존 구조를 유지해, 전극의 형태를 손상시키지 않으면서 집전체와의 접착력을 높일 수 있었다.
*스퍼터 공정: 진공 상태에서 금속 표면에 고에너지 입자를 충돌시켜 떨어져 나온 금속 원자를 다른 물체의 표면에 얇게 입히는 기술
△ 인듐 금속층을 이용한 완전 무용매 건식전극 제조 및 열압착 기반 계면 접착 강화를 나타낸 모식도
그 결과 인듐 접착층을 적용한 전극은 기존 습식 카본 접착층보다 높은 접착력을 보였다. 또 반복적인 충·방전 과정에서도 전극 필름이 집전체에서 떨어지는 현상을 효과적으로 억제하고 전기저항을 줄였다.
전지 성능도 안정적으로 유지됐다. 인듐 접착층을 적용한 흑연 건식전극은 150회 충·방전 후에도 초기 용량의 91.3%를 유지했다. 이 건식전극을 고로딩 NCM622 건식양극과 결합한 완전지에서도 300회 동안 안정적인 성능을 보였으며, 단위 면적당 약 8 mAh cm-2의 높은 용량을 갖는 파우치셀에서도 합선 없이 150회 안정적으로 작동했다.
*파우치셀(Pouch Cell): 양극과 음극 등을 얇고 유연한 필름 형태의 외장재로 감싼 배터리
연구팀은 인듐을 집전체 대신 건식전극에 직접 입혀도 접착 효과가 유지된다는 사실을 확인했다. 반면 인듐보다 녹는점이 높은 주석을 사용했을 때는 접착력이 충분하지 않거나 높은 온도에서 전극이 손상됐다. 이를 통해 금속의 녹는점과 열압착 조건이 접착 성능을 결정하는 중요한 요소임을 밝혀냈다.
유승호 교수는 “금속의 녹는점과 열압착 조건을 고려한 접착층 설계는 건식전극의 계면 안정성을 높이고, 향후 완전 무용매 공정의 대면적화와 고에너지밀도 리튬이온전지 상용화 가능성을 높이는 데 기여할 것으로 기대한다”고 밝혔다.
본 연구는 과학기술정보통신부와 한국연구재단의 원천기술국제협력개발사업(이차전지 국제공동연구), 국가과학기술연구회 글로벌 TOP 전략연구단, 개인기초연구 지원을 받아 수행됐으며, 에너지 소재 분야 국제 학술지인 ‘Advanced Energy Materials’ 온라인에 10월 3일 게재됐다.
*논문명: Infiltrating Metal Adhesive Layer for Mechanically Integrated Dry Electrodes
*DOI: 10.1002/aenm.71661
*URL: https://doi.org/10.1002/aenm.71661
